Høyharmonisk spektroskopi låser opp elektronisk struktur av høyspente superledere

Høyt trykk har skapt mange nye materietilstander for kondensert materie, og avslører spennende nye fysiske og kjemiske fenomener. Blant dem har oppdagelsen av nær-rom-temperatur superledning (Tc ＞ 200 K) i høytrykkshydrider som H3S og LaH10 tiltrukket seg stor interesse og oppmerksomhet.
Til tross for den økende superledende overgangstemperaturen i høytrykkssuperledere, er den elektroniske strukturen og ultraraske dynamiske oppførselen i høytrykks kvantetilstander fortsatt ukjent på grunn av mangelen på effektive sonder, og mekanismen for deres superledning er fortsatt et åpent spørsmål.
Høyere harmonisk generering (HHG) er prosessen med å konvertere en innfallende laser til sterk koherent stråling med flere ganger laserfrekvensen. Som en typisk representant for ikke-lineær optikk, stammer HHG i faste stoffer fra den ikke-lineære kjøringen av intra- og interbåndelektroner ved sterkt felt laser-materie-interaksjon. Som et resultat inneholder HHG-spektra naturlig et fingeravtrykk av de atomære og elektroniske egenskapene i materialet. Ved å bruke slike ikke-lineære, ikke-perturbative dynamiske prosesser, er man i stand til å se inn i materialenes indre egenskaper.
Nylig har forsker Sheng Mengs gruppe ved Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences/National Research Center for Condensed Matter Physics, Beijing, undersøkt den ultraraske HHG-dynamikken i høytrykkssuperlederen H3S ved hjelp av førsteprinsipper som inneholder tid. tetthetsfunksjonell teori ved bruk av den gruppeutviklede ikke-adiabatiske tidsholdige tetthetsfunksjonelle molekyldynamikkmetoden og programvaren (TDAP). Det er funnet at HHG i høytrykkssuperledere har en sterk bølgelengdeavhengighet samt anisotropi (fig. 1), noe som indikerer at HHG-prosessen er sterkt avhengig av den elektroniske strukturen. Tidsfrekvensanalysen til HHG bestemmer den kinetiske mekanismen for spredning i bånd av lavordens harmoniske. På dette grunnlaget, ved å bruke HHG-spektra, rekonstruerte de energibåndspredningsstrukturen nær Fermi-overflaten (fig. 2). I tillegg ble det funnet at det er en sterk modulering av HHG-spekteret av koherente fononer, noe som indikerer følsomheten til HHG-prosessen for elektroakustisk kobling. Ved å bruke HHG-spekteret modulert av koherente fononer, rekonstruerte de videre den elektroakustiske koblingsmatrisens elementstyrke nær Fermi-overflaten (fig. 3). Denne studien avslører at mange-kroppsinteraksjoner (elektroakustisk kobling) i materialer har en betydelig effekt på oppførselen til elektroner nær Fermi-energinivået. Slike resultater støtter den fononmedierte mekanismen for høyspentsuperledning og gir en helt optisk tilnærming for å undersøke den elektroniske strukturen og den elektroakustiske koblingen i høyspentkvantetilstander.
De relaterte forskningsresultatene er oppsummert som "Høyharmonisk spektroskopi i fast tilstand for all-optisk båndstrukturundersøkelse av høy-solid-state høyharmonisk spektroskopi for all-optisk båndstruktursondering av høytrykks kvantetilstander" ble publisert i Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America (PNAS). Shiqi Hu, en postdoktor ved Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences (IPS), var den første forfatteren av arbeidet, og Sheng Meng, en forsker ved IPS, var den tilsvarende forfatteren. Med i arbeidet var også PhD-student Daqiang Chen og PhD-student Lanlin Du. Denne forskningen ble støttet av nøkkelforsknings- og utviklingsprogrammet til departementet for vitenskap og teknologi, National Natural Science Foundation of China og pilotprosjektet til det kinesiske vitenskapsakademiet.

Figur 1. Høy harmonisk generering i høyspentsuperlederen H3S.

Figur 2. Rekonstruksjon av energibåndstruktur i H3S ved bruk av høyharmoniske spektre.

Figur 3. Rekonstruksjon av elektroakustisk koblingsinformasjon i H3S ved bruk av høyharmoniske spektre.