Nylig har forskerteamet til Xin Zhang fra Institute of Oceanography, Chinese Academy of Sciences (IOCS) gjort nye fremskritt i in situ identifikasjon og kvantifisering av metankarbonisotoper basert på in situ laser Raman-spektroskopi, ved å utnytte den betydelige forskjellen i Raman-spektra av metankarbonisotoper (13CH4 og 12CH4), og de relaterte resultatene er nylig publisert i det internasjonale spektroskopitidsskriftet Spectrochimica Acta Part A: Molecular and Biomolecular Spectroscopy.
Dyphavshydrotermiske systemer frigjør store mengder CH4, H2 og andre reduserende gasser som mater unike kjemosyntetiske biomer, som er viktige for å studere opprinnelsen til tidlig liv. Kilden til så høy metankonsentrasjon er imidlertid fortsatt kontroversiell, for eksempel er metankonsentrasjonen i det hydrotermiske super-MgFe-systemet i Rainbow så høy som 2,5 mmol/kg, som er mye høyere enn metanutbyttet til vann-bergreaksjonen i laboratoriet. Karbonisotopsammensetning av CH4 er et kraftig middel for å skille mellom biogen og abiogen metan, men eksisterende eksperimentelle teknikker og testmetoder for karbonisotopverdier kan ikke brukes til å utelukke metanutbyttet fra laboratoriet. Imidlertid er de eksisterende eksperimentelle teknikkene og metodene for testing av karbonisotopverdier ikke i stand til å utelukke påvirkningen fra bakgrunnskarbonkilder, noe som i stor grad påvirker den eksperimentelle påliteligheten. De siste årene har den raske utviklingen av in situ Raman-spektroskopi gjort det mulig å bestemme gassisotoper in situ, men det mangler fortsatt Raman-spektroskopiske studier av metankarbonisotoper under høytemperatur- og høytrykks hydrotermiske systemer.
For å løse problemene ovenfor, undersøkte forskerteamet systematisk Raman-spektralegenskapene til 13CH4 og 12CH4 i det rene CH4-systemet og CH4-H2O-systemet ved høy temperatur og høyt trykk (25-400oC, {{8 }} bar) ved å bruke et kapillært høytrykks gjennomsiktig hulrom. Det ble vist at toppene av de karakteristiske toppene til 13CH4 var i området 2907cm-1-2912cm-1, og beveget seg til lavere bølgetall med økning i temperatur og reduksjon av trykk, mens toppene av karakteristiske topper på 12CH4 var i området 2912cm-1 -2917 cm-1, som alltid er høyere enn 13CH4 ganger 4.6-5.1 cm-1 under samme temperatur og trykk , noe som indikerer at de to kan skilles godt med Raman-spektroskopi (figur 1). I tillegg etablerte forskergruppen også Raman kvantitative kalibreringsmodeller for konsentrasjonene av 13CH4 og 12CH4 i vandige løsninger (fig. 2), som viste at forskjellene i Raman kvantitative kalibreringsmodeller for oppløst 13CH4 og 12CH4 skyldtes forskjellene i Raman-spredningstverrsnitt av selve oppløste 13CH4 og 12CH4, snarere enn endringene i molartettheten til vannet eller Raman-spredningstverrsnitt av oppløst 13CH4 og 12CH4. De relaterte forskningsresultatene gir en sterk støtte for in situ identifisering og kvantitativ analyse av karbonisotopsammensetningen til metan, som har et bredt anvendelsesperspektiv i høytemperatur- og høytrykks hydrotermiske eksperimenter og dyphavsin situ leting.
Den første forfatteren av artikkelen er Yuzhou Ge, doktorgradsstudent ved Institute of Oceanography, Chinese Academy of Sciences, og Xin Zhang, en forsker, er den tilsvarende forfatteren av artikkelen. Denne forskningen ble i fellesskap finansiert av National Natural Science Foundation of China og Klasse A Strategic Pilot Program til det kinesiske vitenskapsakademiet.
De relaterte resultatene og koblingene er som følger:
Ge, Y., Li, L., Xi, S., Zhang, Y., Luan, Z. og Zhang, X., 2023, Sammenligning av Raman-spektrale egenskaper og kvantitative metoder mellom 13CH4 og 12CH4 fra 25 til 400 grader og 50 til 400 bar: Spectrochimica Acta del A: Molecular and Biomolecular Spectroscopy, s. 123380.
Fig. 1 Toppposisjoner og halvhøyde og full bredde av de karakteristiske toppene til 13CH4 og 12CH4 ved forskjellige temperaturer og trykk.
Fig. 2 Raman kvantitative kalibreringsmodeller av 13CH4 og 12CH4 basert på OH-bøyende vibrasjonsbånd (a) og strekking av vibrasjonsbånd (b) av vann
