Forskere bruker høyharmonisk spektroskopi for å låse opp elektronisk struktur av høytrykkssuperledere

Høyt trykk har skapt mange nye tilstander for kondensert materie, og avslører nye fysiske og kjemiske fenomener. Blant dem har oppdagelsen av nær-rom-temperatur superledning (Tc＞ 200 K) i høytrykkshydrider som H3S og LaH10 tiltrukket seg forskernes oppmerksomhet.
Den superledende overgangstemperaturen til høytrykkssuperledere har økt, men mekanismen for superledning er fortsatt et åpent spørsmål på grunn av mangelen på effektive sonder og den ukjente elektroniske strukturen og ultrarask dynamisk oppførsel i høytrykks kvantetilstander.
Høyere harmonisk generering (HHG) er prosessen med å konvertere en innfallende laser til sterk koherent stråling med flere ganger laserfrekvensen. Som en typisk representant for ikke-lineær optikk, stammer HHG i faste stoffer fra den ikke-lineære kjøringen av intra- og interbåndelektroner ved sterkt felt laser-materie-interaksjon. Som et resultat inneholder HHG-spektra naturlig et fingeravtrykk av de atomære og elektroniske egenskapene i materialet. Ved å bruke denne ikke-lineære, ikke-perturbative dynamiske prosessen, er forskere i stand til å se inn i materialers indre natur.
Nylig utforsket teamet til Sheng Meng, en forsker ved Institutt for fysikk ved det kinesiske vitenskapsakademiet/National Research Center for Condensed Matter Physics i Beijing, den ultraraske HHG-dynamikken i høytrykkssuperlederen H3S ved hjelp av første- prinsipper tidsholdig tetthetsfunksjonell teori og bruk av en ikke-adiabatisk tidsholdig tetthetsfunksjonell molekylær dynamikkmetode og programvare utviklet i gruppen. Det er funnet at HHG i høytrykkssuperledere er sterkt bølgelengdeavhengig og anisotropisk, noe som indikerer at HHG-prosessen er sterkt avhengig av den elektroniske strukturen. Tidsfrekvensanalysen av HHG blir undersøkt og mekanismen for spredningsdynamikk i båndet for harmoniske av lav orden bestemmes. På dette grunnlaget, ved å bruke HHG-spektra, studeres det å rekonstruere energibåndspredningsstrukturen nær Fermi-overflaten. I tillegg er det funnet at det er en sterk modulering av HHG-spekteret av koherente fononer, noe som indikerer følsomheten til HHG-prosessen for elektroakustisk kobling. Ved å bruke HHG-spekteret modulert av koherente fononer, rekonstruerer studien videre den elektroakustiske koblingsmatrisens elementstyrke nær Fermi-overflaten. Studien avslører at mange-kroppsinteraksjoner (elektroakustisk kobling) i materialer har en betydelig effekt på oppførselen til elektroner nær Fermi-energinivået. Dette støtter en fononmediert mekanisme for høyspentsuperledning og gir en helt optisk tilnærming for å undersøke den elektroniske strukturen og elektroakustisk kobling i høyspentkvantetilstander.
De relaterte forskningsresultatene er publisert som Solid-state høyharmonisk spektroskopi for all-optisk båndstrukturundersøkelse av høytrykks kvantetilstander, publisert i Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America (PNAS). Forskningsarbeidet ble støttet av det nasjonale nøkkelforsknings- og utviklingsprogrammet i Kina, National Natural Science Foundation of China og det strategiske pilotprosjektet til det kinesiske vitenskapsakademiet.