Nylig har et forskerteam fra State Key Laboratory of Strong-Field Laser Physics, Shanghai Institute of Optical Precision and Mechanical Research (SIPMR), Chinese Academy of Sciences (CAS), gjort fremskritt i frekvensforskyvningen av harmoniske med jevn orden på monolag MoS2 drevet av sterkfeltlaser. Resultatene er publisert i Optics Express under tittelen "Frequency shift of even-order high harmonic generation in monolayer MoS2".
Høyharmonisk stråling i faste materialer er en viktig spektroskopisk teknikk for å undersøke de grunnleggende egenskapene til materie, og har blitt brukt til å rekonstruere energibåndstrukturen til krystaller, undersøke krumningen til Berry og oppdage topologiske faseoverganger. De siste årene har todimensjonale lagdelte materialer fått mye oppmerksomhet, noe som gir nye muligheter for videre studier av høy harmonisk generering. Siden materialene bare er et enkelt eller noen få atomlag tykke, er deres romlige skalaer mye mindre enn bølgelengden til den drivende laseren, noe som gir fordelen ved å effektivt unngå effekten av ikke-lineær overføring, og dermed gjøre dem ideelle materialer for å studere laserfelt- drevet ultrarask dynamikk. Blant dem har monolag molybdendisulfid (MoS2) tiltrukket seg mye oppmerksomhet fra forskere på grunn av dens ikke-sentrosymmetriske struktur og betydelige ikke-linearitet. Det nåværende forskerteamet [Opt. Express 29, 4830 (2021)] observerte i HHG-spektrene til MoS2 at de jevne harmoniske viser unormal forbedring og tilskrev det spektrale interferenser i løpet av de forskjellige halvukene av Berry-forbindelseskontrollen. I tillegg antyder kvantebaneanalyse at den leptoniske dipolmomentfasen og Berry-forbindelsen modulerer energien og momentumet til de frigjorte fotonene, men så langt har ingen eksperimentell observasjon bekreftet dette.
Teamet brukte en laboratoriebygd mellom-infrarød laserlyskilde for å begeistre monolag MoS2 for å produsere høyordens harmoniske spektra, og fant ut at når man driver laserpolarisasjonen langs lenestolretningen, blir senterfrekvensen til harmoniske med jevn orden betydelig forskjøvet , og den frekvensforskyvede harmoniske energien er nær den for monolags MoS2-båndgap-energien. I tillegg er frekvensforskyvningen av de jevne harmoniske til nabonivåer funnet å være i motsatt retning, dvs. den 6. harmoniske er rødforskyvet mens den 8. harmoniske er blåforskyvet. Basert på halvleder Bloch-ligningen og elektron-bane salpunktberegning, avslørte forskerteamet den mikrofysiske mekanismen til frekvensskiftgenereringen, og bekreftet at frekvensforskyvningsfenomenet til de jevne harmoniske hovedsakelig kommer fra interbandpolarisasjonsprosessen. Den teoretiske analysen viser videre at fasen til hoppdipolmomentet og Bailey-kontakten i fellesskap modulerer momentet og momentumet til elektron-hull-parkompositten, noe som fører til endring av frekvensen til de frigjorte fotonene i den tilstøtende halvsyklusen, som endrer i sin tur senterfrekvensene til de forskjellige harmoniske nivåene, og induserer til slutt de seks røde skift og åtte blå skift i MoS2-spekteret. Dette forskningsarbeidet avslører at fasen av hoppdipolmomentet og Berry-forbindelsen har viktige roller i den sterkfelts optiske responsen til ikke-sentrosymmetriske materialer, noe som bidrar til en grunnleggende forståelse av ultrarask bærerdynamikk i ikke-sentrosymmetriske materialer.
Figur 1. Simulerte høyharmoniske spektre som gjengir eksperimentelle observasjoner.
Fig. 2. (a) Frekvensforskyvning av forskjellige nivåer av interbåndspektre, (b) Avhengighet av harmonisk frekvensskifte med krystallasimut.
